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研究人员采用不完美来改善生物分子的运输

人工智能 2019-08-06 11:10:09

所有生物都依赖于酶 - 分子,加速生命必需的生化反应。

几十年来,科学家们一直在努力创造能够在工业规模上开发出重要化学品和燃料的人工酶,其性能可与天然的同类产品相媲美。

斯坦福大学和SLAC国家加速器实验室的研究人员开发出一种合成催化剂,可以像酶在生物体中那样生成化学物质。在8月5日出版的“ 自然催化”杂志上发表的一项研究中,研究人员表示,他们的发现可能导致工业催化剂能够以更低的能耗和更低的成本生产甲醇。甲醇具有多种应用,并且对其用作比传统汽油具有更低排放的燃料的需求不断增长。

“我们从大自然中汲取灵感,”资深作者,斯坦福大学化学工程助理教授Matteo Cargnello说。“我们希望使用人工催化剂模拟实验室中天然酶的功能,以制造有用的化合物。”

在实验中,研究人员设计了一种由钯(一种贵金属)纳米晶体制成的催化剂,嵌入多层聚合物中,具有特殊的催化性能。在自然界中发现的大多数蛋白质酶也含有痕量金属,如锌和铁,嵌入其核心。

研究人员通过国家标准与技术研究所的共同作者Andrew Herzing的电子显微镜图像观察了催化剂中的痕量钯。

模型反应

“我们专注于模型化学反应:将有毒的一氧化碳和氧气转化为二氧化碳(CO2),”博士说。该研究的第一作者,学生Andrew Riscoe。“我们的目标是通过加速反应和控制二氧化碳的生成方式来观察人造催化剂是否像酶一样发挥作用。”

为了找到答案,Riscoe将催化剂放入一个连续流动的一氧化碳和氧气的反应器管中。当管加热至约150摄氏度(302华氏度)时,催化剂开始产生所需产物二氧化碳。

科学家发明了一种由软聚合物(紫色)和硬钯核(粉红色)制成的酶样催化剂。加热时,钯将氧和一氧化碳(黄色和橙色)分子化学转化为二氧化碳(CO2)。当聚合物被二氧化碳饱和时,反应停止,二氧化碳是活酶所采用的策略。正在研究开发在低温下将天然气转化为甲醇的催化剂。图片来源:Gregory Stewart / SLAC国家加速器实验室

来自SLAC的斯坦福同步辐射光源(SSRL)的高能X射线显示催化剂具有与酶中所见类似的特性:催化剂内的钯纳米晶体连续地与氧气和一氧化碳反应产生二氧化碳。并且一些新形成的二氧化碳分子在从纳米晶体中逸出时被捕获在外聚合物层中。在观察用于DNA分选和测序的多孔膜的生产时,伊利诺伊大学的研究人员想知道在制造过程中形成的微小阶梯状缺陷是如何用于改善分子运输的。他们发现,通过重叠膜层形成的缺陷使分子如何沿着膜表面移动产生很大的差异。该团队没有尝试修复这些缺陷,而是开始使用它们来帮助将分子导入膜孔。

他们的研究结果发表在Nature Nanotechnology杂志上。

纳米孔膜已经引起了人们对生物医学研究的兴趣,因为它们可以帮助研究人员通过将它们通过孔隙进行物理和化学表征来研究单个分子 -原子 - 原子。这项技术最终可以生成能够快速测序DNA,RNA或蛋白质以进行个性化医疗的设备。

2014年,伊利诺伊大学物理学教授Aleksei Aksimentiev和研究生Manish Shankla展示了一种石墨烯膜,通过电荷控制分子通过纳米孔的运动。他们发现,一旦分子在膜的表面上,就很难让它们进入膜的孔隙,因为分子会粘在表面上。

在荷兰代尔夫特理工大学休假期间,Aksimentiev发现DNA倾向于积聚并粘在制造形成的缺陷边缘,这些缺陷发生在横跨膜表面的线性台阶上。伊利诺伊州团队的目标是找到一种方法来利用这些缺陷将卡住的分子导入纳米孔,这一原则也可以应用于生物分子的输送,分选和分析。

为了改进和确认他们的观察结果,研究人员使用伊利诺斯州国家超级计算应用中心的Blue Waters超级计算机和XSEDE超级计算机来模拟原子级的系统和分子运动场景。

“分子动力学模拟让我们观察正在发生的事情,同时测量使分子清除一步需要多大的力,”Aksimentiev说。“我们惊讶地发现,将一个分子向下移动一步而不是向上移动所需的力量更小。虽然看起来直观,重力会使降低更容易,但这并非如此,因为重力在纳米尺度上可以忽略不计,而且向上或向下移动所需的力量应该相同。“

Aksimentiev说,团队成员最初认为他们可以使用在毛孔周围形成的同心缺陷模式来迫使分子向下,但他们的模拟显示分子沿着阶梯的边缘聚集。就在它突然出现的时候:一个带有螺旋形成孔的边缘的缺陷,结合施加的定向力,将使分子没有其他选择,只能进入像孔一样的孔隙。

“通过这种方式,我们可以将分子放在覆盖着这些螺旋结构的膜上的任何地方,然后将分子拉入孔中,”他说。

他们说,研究人员尚未在实验室中制造出具有螺旋缺陷的膜,但这项任务可能比试图去除目前分子固定步骤缺陷的石墨烯膜更容易。

“当大规模生产时,与现有技术相比,缺陷引导捕获可能会使DNA捕获吞吐量增加几个数量级,”Shankla说。

“经过漫长的开发过程,我们很高兴看到这个原理用于各种其他材料和应用,如将单个分子输送到反应室进行实验,”研究人员说。

“X射线显示,一旦聚合物层充满二氧化碳,反应就会停止,”斯坦福天然气倡议组织(NGI)的附属机构Cargnello说。“这很重要,因为它与酶使用的策略相同。当酶产生过多的产品时,它会停止工作,因为不再需要产品。我们表明我们也可以通过控制产品来调节二氧化碳的产生。聚合物层的化学成分。这种方法可能影响许多催化领域。“

X射线成像由研究合作者斯坦福大学博士后学者Alexey Boubnov以及SLAC科学家Simon Bare和Adam Hoffman进行。

制造甲醇

随着二氧化碳实验的成功,Cargnello及其同事将注意力转向将甲烷(天然气的主要成分)转化为甲醇,甲醇是一种广泛用于纺织品,塑料和涂料的化学品。甲醇也被吹捧为汽油燃料的更便宜,更清洁的替代品。

“在低温下将甲烷转化为甲醇的能力被认为是催化剂的圣杯,”Cargnello说。“我们的长期目标是建立一种催化剂,其行为类似甲烷单氧化酶,这是某种微生物用来代谢甲烷的天然酶。”

今天的大多数甲醇是通过两步法生产的,包括将天然气加热到约1000℃(1,800℉)的温度。但是,这种能源密集型过程会释放大量二氧化碳,这是一种有助于全球气候变化的强效温室气体。

Riscoe解释说:“将甲烷直接转化为甲醇的人工催化剂需要更低的温度,并且排放更少的二氧化碳。” “理想情况下,我们还可以通过设计在甲醇燃烧前捕获甲醇的聚合物层来控制反应产物。”

未来的酶

“在这项工作中,我们证明了我们可以制备由聚合物和金属纳米晶体制成的混合材料,这些材料具有典型的酶活性特征,”Cargnello说道,他也是斯​​坦福大学SUNCAT界面科学和催化中心的附属机构。“令人兴奋的是,我们可以将这些材料应用于许多系统,帮助我们更好地了解催化过程的细节,并使我们更接近人工酶。”

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